鋰硫電池因其高理論容量（1675 mAh g^-1）和高理論能量密度（2600 Wh kg^-1）被認為是最有應用前景的新一代儲能器件之一。硫元素雖然具有儲量豐富、成本低廉、安全無毒、環境友好等優點，但是由于硫單質及其放電產物Li₂S幾乎不導電，嚴重降低了鋰硫電池的電子傳輸效率及電化學反應效率。此外，鋰硫電池循環過程中產生的多硫化物溶于電解液，容易造成“穿梭效應”；穿梭的多硫化物與鋰金屬之間會發生副反應，導致鋰金屬腐蝕；并且多硫化物轉化動力學速度慢。上述問題導致鋰硫電池的庫倫效率和循環穩定性較差，嚴重制約著鋰硫電池的實際應用。因此，如何有效地抑制多硫化物的穿梭效應、加速硫的反應動力學、提高鋰硫電池的循環穩定性對鋰硫電池的應用具有重要的意義。

近日，學院肖勝雄教授課題組巧妙地將具有較強化學吸附作用和高導電性的SnS與具有較強催化活性的ZnS有效地結合起來，在商用聚丙烯（PP）隔膜上構筑了一種立方ZnS-SnS@NC異質結構材料，獲得了具有“親硫”和“親鋰”兩重特性的ZnS-SnS@NC改性功能隔膜，該隔膜不僅可以有效地抑制多硫化物的穿梭效應，實現離子/電子的快速遷移和多硫化物的快速固定-擴散-轉化，還有助于脫/嵌鋰過程中鋰離子在負極表面的均勻成核。通過DFT模擬、非原位XANES和原位Raman光譜技術，證實該隔膜修飾層可以有效地抑制多硫化物的穿梭，并且能提高硫的反應動力學。當作為改性層涂覆在PP隔膜上時，ZnS-SnS@NC基鋰硫電池展現了良好的電化學性能，包括0.2 C下300次循環后1149 mAh g^-1的高可逆容量，10 C下661 mAh g^-1的高倍率性能，4 C下2000次的長循環壽命等。此外，在高載硫量（10.3 mg cm^-2）和低電解液/硫比（4 μL mg^-1）條件下，具有較高的面積比容量（9.46 mAh cm^-2）和良好的循環穩定性。

此工作有助于從分子水平上了解不同異質結構組分對鋰硫電池性能的影響，并促進鋰硫電池的發展。該研究受到了國家自然科學基金（面上項目）和中國博士后科學基金（特別資助、面上資助）等多個項目的支持。

論文鏈接：ACS Nano, 2021, DOI: 10.1021/acsnano.1c00270